中南大学AFM：调控氮掺杂碳包覆FeSe2棒状尺寸用于高性能钠离子存储

【引言】

近来，由于钠离子资源丰富，成本低廉，钠离子电池（SIBs）引起了人们的广泛关注.然而，SIBs体系仍然受限于较低Na存储能力和较弱动力学性质。现有钠离子负极反应机理，大体可以分为嵌入型，转换型以及合金型。相比于嵌入型材料，转换型材料展现出了较高的离子存储能力，相比于合金型材料，其展现出相对较小的体积膨胀。过渡金属硫族化合物（TMDCs）被认为是转换型材料的主要成员。近期研究报道，金属硒化物（MSe）由于高电子导电率和低转化反应能耗而表现出高比率容量以及超长循环寿命。FeSe2具有低的能带间隙（1.0eV）和高吸附系数。此外，作为典型的p型半导体，其大的波尔半径导致有效的量子域限制效应，这使得该类材料在电催化，析氢，太阳能电池和能量储存等领域产生较大的应用前景。

【成果简介】

近日，中南大学纪效波教授课题组（通讯作者）在国际顶级期刊 Advanced Functional Materials上发表“Tailoring Rod-Like FeSe2 Coated with Nitrogen-Doped Carbon for High-Performance Sodium Storage”的论文，第一作者为博士生葛鹏。通过热解普鲁士蓝以及硒粉的混合物，诱导铁基硒化物自组装成不粒度的棒状结构，氰基在氩气氛围下，转换为了氮掺杂的碳材料，有效的包覆FeSe2材料。研究发现，随着升温速率的提升，结晶度逐渐增强，碳含量逐渐减小。电化学性能显示，最小颗粒尺寸的FeSe2/N-C展现出了优异的电化学性能。详细的动力学研究，证明小的颗粒尺寸可以有效的增加材料表面的赝电容行为。此外，通过不同电压的TEM进一步证明材料在不同钠化条件下的形貌结构的变化。该工作希望能为不同尺寸金属硒化物在能量存储领域的研究提供依据。

【全文解析】

图1 a) 钠离子穿梭机理，b) XRD，c) Raman，d) TG和DSC，e) BET，f) PFS-1/2/3的粒度分布和 g) 红外光谱

图2 XPS图谱以及相应分峰

图3 PFS材料的扫描电镜，透射电镜，SAED，EDS, Mapping。

图4 a) 循环性能 b) 放电/充电平台 c) PFS-1/2/3的倍率特性 d) 大电流密度下的长循环稳定性，8001-8010的充放电曲线循环。

图5 a) PFS-1，b) PFS-2，c) PFS-3的不同扫描速率（0.1, 0.3, 0.5, 0.7和0.9mV/s）的CV曲线，d) 0.1 mV/s的CV曲线，e) Ip和v1/2之间的线性关系，f）PFS-1/2/3的log(i)和log(v)之间的关系，电容贡献（粉红色）和扩散贡献（青色）g) PFS-1，h) PFS-2，和i) PFS-3，j) 不同扫描速率下电容贡献比。

图6 a）0.5 mV/s扫速下第500次CV曲线，放电状态下b）3.0V，c）1.3V，d）0.8V和e）0.5V时PFS-1的TEM，HRTEM和SAED图像。

该工作得到国家重点研发计划(2017YFB0102000, 2018YFB0104200)，国家自然科学基金（51622406, 21673298, 21473258），中南大学创新驱动计划（2017CX004, 2018CX005）。

Peng Ge, Hongshuai Hou, Sijie Li,Li Yang, Xiaobo Ji, Tailoring Rod-Like FeSe2 Coated with Nitrogen-Doped Carbon for High-Performance Sodium Storage, Adv. Funct. Mater., DOI:10.1002/adfm.201801765

通讯作者简介

纪效波，牛津大学博士, 麻省理工学院博士后，中南大学化学化工学院教授，博士生导师，中国有色金属学会冶金物理化学学术委员会秘书长，中南大学学术委员会委员，理学部主任，英国皇家化学会会士。“国家优秀青年基金”获得者，“长江学者奖励计划”青年长江学者，教育部“新世纪优秀人才计划”等，主要研究领域为新能源材料与器件。在Energy & Environmental Science, Advanced Materials, Advanced Energy Materials, Advanced Functional Materials, Nano Energy等国际权威期刊上发表120余篇SCI论文，获得国际发明专利3项，授权中国发明专利15项。

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